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理学院林君浩课题组在水氧敏感二维材料的大范围无损晶格表征领域取得突破

近日,南方科技大学理学院物理系副教授林君浩课题组在水氧敏感二维材料的大范围无损晶格表征领域取得突破,并在学术期刊Advanced Science上发表了题为“Direct Visualization of Large-Scale Intrinsic Atomic LatticeStructure and Its Collective Anisotropy in Air-Sensitive Monolayer 1T’-WTe2”的研究论文。


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据研究表明,二维材料表现出与常规三维块状晶体截然不同的优异物理化学特性。其中,表面形貌和晶格缺陷等结构特征极大地影响了材料的外在物性。然而,在单分子层厚度的影响下,大多数二维材料对空气中的氧气、水分子等非常敏感,极易氧化变质导致结构瓦解。因此,保持敏感二维材料原子尺度的结构完整性和表面洁净度一直是研究其微观结构的一个亟需解决的难题。

为克服这一难题,课题组自主搭建了一套特色的手套箱互联系统,从低维敏感样品的生长、转移、高分辨电镜表征到器件制造,该系统为整个实验过程提供了惰性氛围保护,保证了水氧敏感低维样品的晶格完整度和表面洁净度。基于此系统及真空转移的球差矫正高分辨透射电子显微技术,课题组首次实现了敏感1T’-WTe2单层材料的高质量大范围无损晶格原子成像(图1)。


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图1. 敏感单层1T’-WTe2的光镜图和大范围原子级STEM图


课题组对单分子层1T’-WTe2大范围原子像进行分析后,发现晶格倾向于沿着某一晶面方向发生集体畸变的现象。连续的晶格畸变一般是二维材料特有的表面起伏波纹所导致的,而单层1T’-WTe2表面波纹的连续延展结构可以由W-Te原子组成的四边形单元畸变程度反映出来。因此,通过对大范围晶格原子像中W-Te四边形单元的畸变程度分布进行机器识别,可以发现其在原子尺度下描绘波纹结构的起伏趋势和传播方向(图2)。研究人员发现,在一个连续的单层区域中,起伏结构只能向垂直于(100)、(110)或(1-10)的晶面方向传播,并呈现出巨大的结构各向异性,这与报道过的常规二维材料如石墨烯、二硫化钼单层的各向同性表面波纹完全不同。


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图2. W-Te畸变四边形单元分布图


此外,为了进一步验证单层WTe2表面波纹的各向异性,研究团队设计了双轴倾转的TEM衍射点展宽实验(图3),从而根据倒空间中瓦尔兹球和倒易锥相切的位置,即衍射斑点的展宽来探测实空间结构起伏情况。实验中,研究团队采用双倾杆实现两个轴向的转动,可以探测整个实空间中各个方向结构起伏的情况。当轴向沿α角和β角转动时,对应轴侧方向的衍射点展宽情况不一致,无展宽衍射点(3-30)、(3-60)对应晶面的晶格常数基本保持恒定,而展宽明显的(330)、(360)晶面晶格常数变化剧烈,这说明该二维WTe2表面波纹呈现强烈的各向异性结构。研究团队分析得到单层WTe2表面波纹平均起伏高度约为2.5nm。

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图3. 双轴倾转TEM衍射点展宽实验


大范围无损晶格原子成像的研究成果也引发了课题组人员对WTe2本征缺陷领域的进一步探索。WTe2单层表面各向异性起伏结构会影响Te空穴的分布规律。据四种在原胞上不同位置的Te空穴数量及其所在的波纹位置显示,Te原子更倾向于从波纹状结构的收缩侧逃逸,这表现出其缺陷分布的固有各向异性(图4)。该现象能从第一性原理结构最低能量的角度解释,在收缩量相同的情况下,相比于平面内键长的缩短,形成隆起或凹陷起伏结构的Te空穴形成能较低,并且位于弯曲波纹内侧收缩结构中的Te空穴有着更低的形成能,这是由于在这些区域内原子平均间距更小,畸变曲率更大,更容易积聚Te空位所造成的。此次科研成果加深了研究人员对敏感二维材料本征晶格与缺陷结构在原子层面上的认识,有利于他们对新兴敏感二维材料的原子尺度结构和性质关系的继续研究,也为敏感二维材料缺陷工程的研究奠定了坚实的基础。

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图4. 单层WTe2中Te空位分布规律


该研究由林君浩课题组与北京大学深圳研究生院教授潘锋课题组共同合作完成,南科大物理系2021级博士生牛康迪为论文第一作者,并承担大部分电镜表征和分析工作。潘锋和林君浩为该论文共同通讯作者,南科大是论文第一单位。该工作获得国家自然科学基金、广东省广创计划、深圳市孔雀计划与高校稳定支持重点项目的资助,同时也得到南科大皮米中心的大力支持。

 

论文链接:

http://doi.org/10.1002/advs.202101563

 


供稿:物理系

主图:丘妍

通讯员:许馨文